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  • 科研進展
    • 廣州地化所:大理苦橄欖巖中橄欖石熔體包裹體的水含量和氫同位素研究——重新評估水在峨眉山大火成巖省形成中的作用

        大火成巖省是短時、巨量噴發的鎂鐵質巖漿建造,代表了地球內部巨量物質和能量的集中釋放。地質記錄表明,大火成巖省可以通過大規?;鹕矫摎猓ò℉2O、SO2、CO2、F和Cl)對全球環境產生重大影響,可能造成生物大滅絕等重大災變事件。大火成巖省的成因目前還沒有一致看法,早期科學家們都強調了過量的熱或者減壓熔融的作用,但是后來的研究者強調巖漿中高的水含量對大火成巖省的形成才是最重要的因素。位于我國西南地區的峨眉山大火成巖省是我國第一個世界公認的大火成巖省,其源區和原始巖漿水含量存在較大的爭議。傳統上認為峨眉山大火成巖省非常干,根據橄欖石和熔體中Ca的分配系數計算結果表明,其源區幾乎不含水。但是通過紅外光譜測試的單斜輝石斑晶的水含量推斷的大理苦橄巖原始巖漿中的水含量可能高達3.4%,相當于島弧巖漿。因此水對峨眉山大火成省形成的貢獻仍然存在爭議。
        為了厘清峨眉山大火成巖省原始巖漿中的水含量,以及水在大火成巖省形成中扮演的角色,廣州地球化學研究所同位素地球化學國家重點實驗室、深地科學卓越創新中心的陳綺靜博士研究生在夏小平和任鐘元研究員的指導下,研究了峨眉山大火成巖省中大理苦橄巖橄欖石中的熔體包裹體的主、微量元素、揮發分和氫同位素組成,發現熔體包裹體記錄的水含量為0.01-1.73 wt.%;氫同位素為δD=87 ± 11‰至-267 ± 14‰,均具有很大的變化范圍(圖1)。最低的氫同位素比值低于平均地幔(-80±10‰),與脫水板塊及深部地幔源區(<-200‰)的氫同位素比值相當,表明大理熔體包裹體大多經歷了H +擴散丟失和H 2O脫氣的影響,但是一些熔體包裹體可能經歷了快速冷卻,仍然保留了其原始巖漿的氫同位素和水含量特征。根據這些數據恢復的大理苦橄欖巖原始巖漿H 2O含量約為1.35 wt.%,低于前人對峨眉山大火成巖省原始巖漿的估計(3.44 ± 0.89 wt.%或4.0–5.6 wt.%;圖2),支持峨眉山大火成巖省原始巖漿為中度富水的洋島玄武巖型(OIB),而不是高度富水的島弧型,其源區的H 2O/Ce比跟其他中度富水的大火成巖省如塔里木,Karoo,Columbia River, Snake River Plain相當(圖3),遠小于科馬提巖,可能說明水在峨眉山大火成巖省形成過程中所起的作用與其他大火成巖省差不多,沒有科馬提巖那么明顯。
        圖1 大理熔體包裹體水含量和氫同位素圖解
        圖2 大理苦橄巖巖漿水含量與不同構造巖漿水含量對比。
        圖3 科馬提巖、大火成巖省等不同來源巖漿的H 2O/Ce比對比圖(修改自Liu et al., 2017)。
        該成果近期發表在JGR:Solid Earth上,本研究得到了國家重點研發計劃項目(2018YFA0702600)和國家科學基金項目(41672057;41973021)的資助。
        論文信息:Qijing Chen (陳綺靜), Zhong-Yuan Ren (任鐘元), Xiao-Ping Xia* (夏小平), Le Zhang (張樂), Qing Yang (楊晴), Chao Yuan (袁超) (2023). Water content and hydrogen isotopes of olivine-hosted melt inclusions in the Dali picrites, SW China: Reassessing the role of water in the formation of the Emeishan large igneous province. Journal of Geophysical Research: Solid Earth, 128, e2023JB027547
        論文鏈接
        
      2023-11-28
    • 研究團隊揭示蘇祿海大尺度環流對內孤立波動力學特征參數的影響規律

         近日,中國科學院南海海洋研究所熱帶海洋環境國家重點實驗室蔡樹群研究團隊在蘇祿海大尺度環流對內孤立波傳播及其色散和非線性平衡的影響研究方面取得進展。相關成果于近日發表在Progress in Oceanography《海洋學進展》上,博士謝皆爍為論文第一作者,研究員蔡樹群為通訊作者,合作者還包括國防科技大學博士杜輝、中國船舶科學研究中心博士劉樂等。 
        衛星圖像顯示,蘇祿群島附近激發的內孤立波能夠跨越整個蘇祿海海盆傳播。這些內孤立波的傳播過程及其能量等的變化可能受其背景大尺度環流變化的影響。本研究借助再分析及遙感觀測數據,并結合內孤立波的基本理論參數模型,探究了蘇祿海海盆尺度環流及其西邊界流這兩個主要大尺度環流模態對該海域內孤立波關鍵動力參數(包括傳播速度、非線性強度、色散強度等)的調制情況;指出背景平均的蘇祿海大尺度環流會增加內孤立波的傳播速度及其色散強度,但減少內孤立波的非線性強度,從而表明內孤立波的色散分裂過程會被增強,有利于內孤立波能量向高頻波動部分串級;內孤立波關鍵動力參數海盆模態的季節變化則分別與兩個主要大尺度環流模態的季節變化強相關,內孤立波傳播速度、非線性強度及色散強度受大尺度環流變化影響的季節性擾動幅值分別可達到背景值的15%、30%和20%;蘇祿海環流引起的內孤立波速度異常主要受其大尺度海流變化所影響,而內孤立波非線性強度異常則主要由其背景層化變化所導致(圖1)。該研究表明,內孤立波活動關鍵海域主要大尺度環流模態的變化會在一定程度上改變和調整內孤立波非線性陡化過程及色散分裂過程的平衡關系,進而調制內孤立波能量串級的其他關鍵過程,并最終影響內孤立波破碎及消亡規律。  
        該研究由國家重點研發計劃項目、國家自然科學基金項目、“廣東特支計劃”青年拔尖人才項目、中科院南海海洋所“南海新星”項目等共同資助完成。  
        相關論文信息:Xie J., H. Du, Y. Gong, J. Niu, Y. He, Z. Chen, G. Liu, L. Liu, L. Zhang, S. Cai. The role of seasonal circulation in the variability of dynamic parameters of internal solitary waves in the Sulu Sea. Progress in Oceanography, 2023, 217, 103100.  
        文章鏈接: https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S007966112300143X  
         
        圖1 蘇祿海海盆尺度環流致層化和海流變化對內孤立波傳播速度及其非線性和色散的影響  
        
      2023-11-24
    • 華南植物園發現植物入侵產生的藍碳增匯可彌補因土地利用造成的碳損失
      鹽沼濕地作為典型的濱海藍碳生態系統,是全球藍碳碳匯的主要貢獻者之一。鹽沼濕地廣泛分布于中國濱海區域,據估計我國的鹽沼濕地土壤碳儲量為7.5 ± 0.6 Tg ,平均碳沉積速率( CAR )達到201 g C m-2 yr-1 ,高于全球平均水平( 168 g C m-2 yr-1 ) 。然而,近幾十年來,由于植物入侵和土地利用的改變,我國鹽沼濕地的景觀分布格局發生了巨大的變化。這些過程都極大地改變了鹽沼濕地的面積分布和物種組成,從而對濱海濕地碳儲量和碳埋藏產生深遠的影響。該研究表明濱海藍碳的碳匯功能很大程度上受鹽沼植被覆蓋的調控,而向海側的互花米草入侵光灘有利于鹽沼濕地碳固存。1982 -2 021年間鹽城鹽沼濕地藍碳碳匯功能的變化.
         鹽沼濕地作為典型的濱海藍碳生態系統,是全球藍碳碳匯的主要貢獻者之一。鹽沼濕地廣泛分布于中國濱海區域,據估計我國的鹽沼濕地土壤碳儲量為7.5±0.6 Tg,平均碳沉積速率 (CAR) 達到201 g C m-2 yr-1,高于全球平均水平 (168 g C m-2 yr-1)。然而,近幾十年來,由于植物入侵和土地利用的改變,我國鹽沼濕地的景觀分布格局發生了巨大的變化。這些過程都極大地改變了鹽沼濕地的面積分布和物種組成,從而對濱海濕地碳儲量和碳埋藏產生深遠的影響。
        中國科學院華南植物園海岸帶生態系統過程與環境健康研究組為了探究在雙重因子(植物入侵和人類活動)的驅動下,鹽沼濕地過去的幾十年里景觀格局及其碳匯功能的變化。中國科學院華南植物園海岸帶生態系統過程與環境健康研究組以鹽城濱海濕地為研究對象,綜合運用遙感分類與數據整合的方法,研究了1982-2021年間來植物入侵和人類圍墾在時空尺度上對鹽城鹽沼濕地藍碳碳匯功能的影響。
        研究結果發現,過去四十年來,外來植物互花米草(Spartina alterniflora)的入侵大大增加了鹽城區域的藍碳儲量,這主要與互花米草在光灘上的擴張以及該植物所具有的高效固碳能力相關。從土地利用轉移矩陣來看,互花米草較少直接入侵本土植物覆蓋的鹽沼濕地,而是其在光灘的定植和擴張減少了海水的鹽分輸入,從而改變了本土植物之間的種間競爭。我國特有的“紅海灘”——鹽地堿蓬(Suaeda salsa)濕地面積由于土地圍墾和本土物種蘆葦(Phragmites australis)的侵占而大幅減小,其面積減幅達到了90%。蘆葦濕地面積前期被人類圍墾所大量占據,但其通過侵入鹽地堿蓬濕地而得到很好的抵消,因此蘆葦濕地的面積在過去四十年間沒有太大的變化(圖1)。最終對碳匯的核算表明:過去四十年間,鹽城鹽沼濕地的總面積減少了43.09 km2,但由互花米草入侵帶來的藍碳增益超過了土地圍墾和鹽地堿蓬濕地喪失導致的碳損失(圖2)。
        該研究表明濱海藍碳的碳匯功能很大程度上受鹽沼植被覆蓋的調控,而向海側的互花米草入侵光灘有利于鹽沼濕地碳固存。類似的生物入侵與植被演替過程可能適用于世界其他地區,對藍碳碳匯研究和鹽沼時空變化具有重要的研究意義。文章建議制定環境管理措施來平衡互花米草的生態負面影響及其強大的碳固存能力是一項復雜的挑戰,需要付諸更多的實踐以系統評估其綜合生態效應。
        相關研究成果已近期在線發表在國際專業期刊Carbon Research(《碳研究》)。華南植物園博士研究生周金戈為論文第一作者,王法明研究員為論文通訊作者。該項研究得到國家自然科學基金、廣東省重點研發計劃、廣東省基礎與應用基礎研究基金、中國科學院基礎研究青年團隊和青年創新促進會等項目的共同資助。論文鏈接:https://doi.org/10.1007/s44246-023-00070-4
        圖1. 鹽城鹽沼濕地過去四十年的時空格局變化及其藍碳碳匯效應(摘要圖) 
        圖2. 1982-2021年間鹽城鹽沼濕地藍碳碳匯功能的變化
        
      2023-11-21
    • 華南植物園揭示不同類型熱帶海洋島嶼具有不同的生物多樣性維持機制
      在遼闊的中國海域上,分布著數千個大大小小的海洋島嶼。近年來,中國科學院華南植物園科研團隊選擇一些代表性的熱帶海洋島嶼(包括熱帶大陸性海島、熱帶火山島和熱帶珊瑚島)進行植物多樣性考察,旨在摸清我國熱帶海洋島嶼植物多樣性本底資料并解釋我國熱帶海洋島嶼植物群落組成、結構和維持機制。2022年10月,研究團隊在對近200個中國熱帶海洋島嶼進行植被和植物多樣性調查的基礎上,出版了《中國熱帶海島植被》 (主編:涂鐵要、張奠湘、任海) ,描述了我國小型熱帶海洋島嶼的主要植被特征,記錄了11種植被型、 86個群系、 111個群叢。熱帶珊瑚島和熱帶大陸性海島具有不同的物種多樣性維持機制。
        在遼闊的中國海域上,分布著數千個大大小小的海洋島嶼。這些海洋島嶼不僅是中國固有領土的一部分,也是確定國家領海范圍的重要依據;同時,這些島嶼為海洋植物、動物、微生物提供了不同于大陸的獨特的棲息地,是我國海洋生物資源不可替代的寶庫。以往由于海島考察費用高、難度大,對我國多數海洋島嶼生物多樣性和生物資源狀況的認知幾近空白。近年來,中國科學院華南植物園科研團隊選擇一些代表性的熱帶海洋島嶼(包括熱帶大陸性海島、熱帶火山島和熱帶珊瑚島)進行植物多樣性考察,旨在摸清我國熱帶海洋島嶼植物多樣性本底資料并解釋我國熱帶海洋島嶼植物群落組成、結構和維持機制。2022年10月,研究團隊在對近200個中國熱帶海洋島嶼進行植被和植物多樣性調查的基礎上,出版了《中國熱帶海島植被》(主編:涂鐵要、張奠湘、任海),描述了我國小型熱帶海洋島嶼的主要植被特征,記錄了11種植被型、86個群系、111個群叢。
        中國科學院華南植物園植物科學研究中心科研團隊在前期研究的基礎上選擇兩組不同類型的海洋島嶼,包括16個熱帶珊瑚島(西沙群島)和21個熱帶大陸性海島(萬山群島)(圖1),對589個樣方的植物物種多樣性數據和土壤元素進行了分析。結果表明雖然2組不同類型的海島植物物種多樣性分布格局均符合生物地理學經典的“種-面積關系”理論(島嶼面積越大、物種多樣性越高),但是2組不同類型的海島存在不同的植物物種多樣性維持機制。對于熱帶珊瑚島而言,決定群落結構和植物物種多樣性的主要因素是土壤養分和空間距離,土壤Fe含量和α多樣性正相關;而對于大陸性海島而言,面積效應更加明顯、土壤養分的影響次之,土壤N含量和α多樣性負相關(圖2)??傮w而言,生境質量(habitat quality)對維持熱帶珊瑚島的植物物種多樣性尤其重要,而被動取樣效應(passive sampling effect)對熱帶大陸性海島的植物物種多樣性影響更為顯著(圖3)。
        相關研究成果以“Different mechanisms underlie similar species-area relationships in two tropical archipelagoes”為題近期發表在學術期刊Plant Diversity(《植物多樣性》)(IF2022=4.8)上。華南植物園畢業博士生李盛春為論文第一作者,涂鐵要副研究員、張奠湘研究員及佐治亞理工學院蔣林教授為共同通訊作者。該研究得到了國家重點研發計劃和科技部科技基礎專項項目等項目的支持。論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.pld.2023.08.006
        圖1. 熱帶珊瑚島(a)和熱帶大陸性海島(b)的植物及植被
        圖2. 兩組島嶼面積如何影響γ多樣性的結構方程模型。
        圖3. 熱帶珊瑚島和熱帶大陸性海島具有不同的物種多樣性維持機制。
        
      2023-11-21
    • IEEE TRO | 逆流而上的自矢量微型機器人
      面向血管等流體環境下微型醫療機器人逆流游動難、控制力不足等挑戰,提出了無束縛微型機器人獨特軟膜膠囊結構及其掛壁旋進的控制策略,為微型磁性機器人在實際血管中應用提供了新研究思路和解決方案。
        近日,中國科學院深圳先進技術研究院集成所智能仿生中心尚萬峰課題組,與香港科技大學智能制造中心合作在微型機器人領域取得新的進展。面向血管等流體環境下微型醫療機器人逆流游動難、控制力不足等挑戰,提出了無束縛微型機器人獨特軟膜膠囊結構及其掛壁旋進的控制策略,為微型磁性機器人在實際血管中應用提供了新研究思路和解決方案。 
        研究成果以An On-Wall-Rotating Strategy for Effective Upstream Motion of Untethered Millirobot: Principle, Design, and Demonstration為題,發表在機器人領域TOP期刊IEEE Transactions on Robotics (中科院一區,影響因子:7.8)。我院客座博士生楊柳為第一作者,先進院尚萬峰副研究員和香港科技大學申亞京副研究員為通訊作者。IEEE Transactions on Robotics 是IEEE旗下機器人與自動化協會的匯刊,是國際機器人領域頂級期刊之一,每年收錄論文僅一百余篇。 
        心血管疾病 (CVD) 是全球第一大死因,大約 80%的CVD死亡是由心臟病發作和腦卒中引起的。為了實現微創CVD疾病治療的最終目標,近年來科學家提出了許多用于血管的磁性無束縛機器人。但由于血液流動性,血管中無繩系、無束縛微型機器人承受著巨大阻力,很難在自由狀態下保持靜止,更是難于實現逆流而上的定點給藥控制。為降低無線機器人在血管中所受流體阻力,研究團隊提出了流線型結構設計和更易于臨床應用的貼壁運動策略。如圖1所示,結合橢圓弧線和拋物線的設計使機器人相較于傳統結構所受流體阻力減少了約58.5%。貼壁的運動模式使得機器人可在流體阻力較低的管壁處前進,相較于管中央前進的經典方式,流體阻力進一步減少約30.7%。  
        旋轉勻強磁場驅動模式受到截止頻率限制,無法提供充足的動力實現機器人的高速逆流運動,因而限制了此類磁驅機器人在臨床中的進一步應用。建立貼壁旋轉磁驅策略,通過旋勻速旋轉梯度磁場在流線機器人表面產生的高效磁旋推“拖拽”力克服流體阻力,使機器人在運動過程中受到均勻的動摩擦力,從而可控制無線機器人在管中勻速前進,解決了由于傳統梯度磁場驅動機器人時靜摩擦力不斷變化的擾動,而使機器人運動卡頓、不穩定等問題,達到約143mm/s的相對逆流速度。為探究新方法的臨床潛力,研究人員在豬血管中進行了機器人運動能力的測試。通過將一段130mm的豬腹主動脈與蠕動泵連接,模擬了2700mm3/s的血流環境,見圖2。機器人成功在26s內通過上述血管,充分驗證了機器人在真實血管中的逆流運動能力,使血管內無線機器人的臨床應用成為可能。  
        目前,團隊在微操控和微型機器人等相關研究成果,近五年已累計有2篇文章發表在IEEE Transactions on Robotics,3篇文章發表在機電領域TOP期刊IEEE/ASME Transactions on Mechatronics(中科院一區,影響因子:6.4);而且團隊還在2020年提出的一種通用微尺度下機器人快速制備范式-磁膠噴霧微型外骨骼賦能理論,發表在《科學》子刊Science Robotics(中科院一區,影響因子:27)。該系列研究工作得到了國家自然科學基金委與香港研究資助局合作項目、國家自然基金面上、深圳市基礎研究重點等科技項目資助。
        圖1 自矢量流線型膠囊機器人設計與優化 
        (a) 膠囊機器人逆流控制系統 (b) 控制策略比較:梯度力不足、卡頓不穩定移動、勻速連續移動 (c) 機器人逆流勻速通過豬腹主動脈 
        圖2 機器人逆流控制系統及其體外實驗驗證
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      2023-11-17
    • 廣州地化所:發展了單細胞SIP-反向基因組學技術定向識別-分離-培養功能微生物

        微生物是地球上最為豐富且分布最為廣泛的生命形式,在生態系統中對有機物的生物地球化學循環發揮著關鍵作用。微生物降解是有機污染物分解過程中至關重要的環節,其中,降解功能微生物可將污染物轉化為無毒化合物,是有機污染物降解的執行者。因此,深入研究原位降解功能微生物的種類和代謝特性,并從復雜環境微生物群落中發掘具有“特定代謝功能”的活體菌株資源,以提升有機污染物去除效率,是業界長期追求的目標,亦是環境微生物研究的焦點和難點。
        近期,中科院廣州地球化學研究所李繼兵副研究員、和羅春玲研究員等,將穩定同位素示蹤(SIP)、單細胞拉曼分選(RACS)和反向基因組學(GDC:基因組指導微生物培養)技術聯用,發展了RACS-SIP-GDC技術。以石油污染土壤中的甲苯為研究對象,從復雜的石油污染土壤微生物群落中鑒定、分離和培養活性甲苯降解菌。通過SIP成功識別出了活性甲苯降解菌 Pigmentiphaga;采用RACS,基于其光譜峰的偏移進一步分選出單個功能微生物細胞,并借助單細胞基因組測序,成功重建了石油污染土壤中活性甲苯降解菌的完整代謝途徑,實現了單細胞水平上將功能微生物與其功能基因和代謝通路直接相關聯;隨后,基于功能微生物的代謝特性,通過添加抗生素、氨基酸、碳源和生長因子(如特定的維生素和礦物質元素)等對傳統培養基進行修改,成功培養了RACS分選的活性降解菌 Pigmentiphaga sp。
        本研究發展的RACS-SIP-GDC新方法,可從復雜環境群落中精準識別、定向分離和培養功能微生物,為真實環境中特定有機污染物降解微生物的培養提供了技術支持。同時,該技術實現了在單細胞水平上準確識別降解目標有機污染物的功能微生物,并將降解功能微生物與功能基因和代謝通路直接關聯,為研究有機污染物生物降解機制提供了新思路。
        該研究得到國家自然科學基金(32061133003&42277210)、廣東省重點領域研發計劃(2020B1111530003)、廣東省杰出青年基金(2023B1515020038)以及中國科學院青年創新促進會會員等項目(2023368)的聯合資助。相關成果以副封面文章發表在環境科學領域權威期刊《Environmental Science & Technology》。
        論文信息:Jibing Li(李繼兵), Dayi Zhang(張大奕), Chunling Luo*(羅春玲), Bei Li(李備) and Gan Zhang(張干). In Situ Discrimination and Cultivation of Active Degraders in Soils by Genome-Directed Cultivation Assisted by SIP-Raman-Activated Cell Sorting, Environmental Science & Technology, 57(44), 17087-17098.DOI:10.1021/acs.est.3c04247
        原文鏈接
        圖1.文章入選副封面
        圖2. RACS-SIP-GDC 技術的方案示意圖。 
        圖3. 甲苯降解微生物細胞的原位識別和分選
        圖4.降解功能微生物細胞甲苯代謝途徑的重建
        圖5.降解功能微生物細胞的培養及其系統發育
        
      2023-11-16
    • Nature Synthesis|首次實現植物激素茉莉素在釀酒酵母的異源從頭合成
      研究提出在釀酒酵母中重構茉莉素的生物合成途徑,建立微生物細胞工廠以實現高效和綠色生產,為茉莉素在農業及化妝品行業的規?;瘧娩伷降缆?。
        11月14日,中國科學院深圳先進技術研究院合成生物學研究所羅小舟研究員和Jay. D. Keasling教授課題組在Nature Synthesis上發表題為Engineering yeast for de novo synthesis of jasmonates的文章。該研究針對現階段植物激素茉莉素在生產上面臨的化學合成難度大、植物提取得率低等挑戰,提出在釀酒酵母中重構茉莉素的生物合成途徑,建立微生物細胞工廠以實現高效和綠色生產,為茉莉素在農業及化妝品行業的規?;瘧娩伷降缆?。 
        茉莉素(jasmonates)是茉莉酸及其衍生物茉莉酸甲酯、茉莉酸異亮氨酸等的統稱。作為植物的抗性激素,茉莉素在調節植物生長發育和逆境應答過程中有著舉足輕重的作用,被廣泛應用于增產提質、抗寒防凍、抵御蟲害等。美國和日本等國家已將茉莉素投入到農業生產上,在改善蘋果、葡萄、柑橘等作物的果實品質和防御能力上卓有成效,茉莉素正憑借其強大的抗病蟲害能力躋身于生物農藥主力軍的行列。此外,茉莉素還因其特殊的香味,在化妝品領域占據一席之地。素有“合成茉莉”之稱的二氫茉莉酮酸甲酯作為茉莉素衍生物,是香料界使用最多的產品之一,最早應用于迪奧的“Eau Sauvage”香水,現被用于幾乎所有類型的香水中。一份來自于QYResearch的調研報告顯示:2025年,全球二氫茉莉酮酸甲酯的市場規模將達12億元人民幣。茉莉素市場未來可期。 
        然而,茉莉素主要來源于傳統的植物提取,但植物中的低含量和萃取過程的繁瑣在不同程度上導致生產成本攀升;復雜的立體構型,又給化學全合成帶來不少挑戰,生產上的種種困境嚴重限制了茉莉素的規?;瘧?。 
        合成生物學的發展使得天然產物的異源生產成為可能。自1962年從素馨花中首次發現并分離茉莉酸甲酯以來,科學家一直致力于茉莉素生物合成通路的解析,完整的合成途徑在2012年問世。茉莉素在植物中的合成過程較為復雜,通路長,酶促類型多樣,還涉及中間產物在不同細胞器間的轉運:磷脂酶先將α-亞麻酸(α-LeA)從葉綠體膜上釋放;α-LeA在葉綠體內,由多酶復合體催化形成12-氧代-植物二烯酸(OPDA);OPDA在過氧化物酶體中,經過3輪β-氧化生成茉莉酸(JA);JA在細胞質中被轉化為下游衍生物茉莉酸甲酯(MeJA)、茉莉酸異亮氨酸(JA-Ile)等。公認安全的釀酒酵母因含有多種細胞器,被該團隊優先選擇為茉莉素異源從頭合成的微生物底盤。合成途徑的復雜度為重構工作帶來不少挑戰,其中,在酵母中找尋適合中間體α-LeA和OPDA合成的場所,是途徑重構首要解決的難題。 
        在該研究中,研究團隊首先在酵母的內質網中合成α-LeA。α-LeA在植物的葉綠體中被合成,而酵母缺少葉綠體結構;酵母雖不能從頭合成α-LeA,卻可以在內質網中合成α-LeA的前體。受啟發于此,該團隊嘗試在酵母的內質網中合成α-LeA。通過在釀酒酵母中引入克魯維酵母來源的FAD,實現α-LeA在酵母的從頭合成(圖2A),但α-LeA的產量僅0.7 mg/L,遠不夠進行下游轉化。共聚焦實驗表明,相關基因均成功定位在內質網(圖2B)。同時,研究人員還基于改造自由脂肪酸的代謝通路(圖2C),將α-LeA的產量提升至51.2 mg/L(圖2D)。  
        其次,在酵母的細胞質中合成OPDA。OPDA在植物的葉綠體中被合成,同樣需要在酵母中尋找適合OPDA合成的場所。細胞質和過氧化物酶體是潛在的候選選項:若在細胞質中合成OPDA,后續需要OPDA轉運進過氧化物酶體完成下游轉化;若在過氧化物酶體中合成OPDA,則需要底物α-LeA先行轉運至過氧化物酶體??紤]到α-LeA在過氧化物酶體中被降解的可能性,該團隊嘗試將OPDA合成途徑(LOX、AOS和AOC)定位至酵母的細胞質中。首先對不同來源的LOX進行活性篩選(圖3A)和組合表達,將中間體13-HPOT的產量提升至10.8 mg/L(圖3B)。繼續引入AOS和AOC,成功實現OPDA的生產,產量4.9 mg/L(圖3C和3D)。共聚焦實驗表明,相關基因均成功定位在酵母的細胞質(圖3E)。 
        緊接著,在酵母的過氧化物酶體中合成JA。鑒于植物和酵母在β-氧化過程上的相似性,該研究直接模仿植物中JA的合成過程,在酵母中引入保留了自身過氧化物酶體定位肽的相關酶(OPR、ACS、ACX、MFP和KAT),在過氧化物酶體中成功實現JA的合成,產量達9.6 mg/L(圖4A和4B),進一步飼喂底物α-LeA,JA的產量可達19.0 mg/L。    
        最后,在酵母的細胞質中合成MeJA和JA-Ile等衍生物。在產JA的酵母底盤中引入JMT以合成MeJA,產量3.1 mg/L(圖5A和5B);引入JAR合成JA-Ile,產量7.0 mg/L(圖5C和5D)。 
        至此,研究團隊成功建立了植物激素茉莉素的酵母細胞工廠。相較于傳統的植物提取,此法在生產上不受時令限制、可規?;糯?,為茉莉素的高效和綠色生產提供了重要的參考。 
        中國科學院深圳先進院合成生物學研究所羅小舟研究員、Jay. D. Keasling教授和湯紅婷副研究員為本文的共同通訊作者,團隊成員湯紅婷副研究員、林淑敏和鄧吉良為文章并列第一作者。該研究獲得國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、廣東省基礎與應用基礎研究基金委、深圳市科技計劃及深圳合成生物學創新研究院等多個項目的支持。同時,感謝于濤研究員在脂肪酸代謝通路改造研究上的學術討論和寶貴意見;感謝科研助理魏珍琴在項目實施過程中協助組織會議討論;感謝化學與組學分析平臺為本項目的色譜和質譜分析提供強大的硬件支撐。 
        圖1:茉莉素的生物合成通路。根據產物類型和合成場所的不同,將茉莉素在酵母中的重構途徑分為4個模塊:模塊1在內質網中合成α-LeA;模塊2在細胞質中合成OPDA;模塊3在過氧化物酶體中合成JA;模塊4在細胞質中合成MeJA和JA-Ile?;疑硐鄳衔镌谥参镏械暮铣蓤鏊?。
        圖2:在酵母內質網中合成α-LeA。
        圖3:在酵母細胞質中合成OPDA。
        圖4:在酵母過氧化物酶體中合成JA。
         
        圖5:在酵母細胞質中合成MeJA和JA-Ile。 
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      2023-11-16
    • 廣州地化所:二次生成和生物質燃燒對污染城市地區氧化有機氮(OON)的重要貢獻:化學電離質譜儀(CIMS)現場測量的啟示

        氧化性有機氮(oxygenated organic nitrate, OON)主要由有機硝酸酯(-ONO2)和硝基化合物(-NO2)等組成,在城市環境大氣中普遍存在。該類物質是大氣氮氧化物的重要儲庫,對大氣氮氧化物循環和臭氧的生成有重要影響,從而影響空氣質量、氣候變化和生態系統的營養循環。目前對于OON的分子水平高時間分辨率的現場測量由于受到儀器設備的限制,其定量測量是目前大氣化學的難點之一,僅有的測量結果主要是針對國外的一些森林和鄉村地區,對于受污染的城市地區的研究非常有限。并且雖然OON來源包括大氣一次排放和二次生成,但是其在城市地區具體的來源貢獻和生成途徑,仍不明確,需要進一步研究。
        圖1 本研究基于高分辨率飛行時間化學電離質譜探討城市地區分子水平上OON的特征和來源研究概念圖。
        針對以上問題,中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室的胡偉偉研究員和暨南大學環境與氣候研究院的袁斌教授等人利用了世界先進的氣體和氣溶膠濾膜進樣口(FIGAERO)與高分辨率飛行時間化學電離質譜儀(CIMS)相結合的手段在中國典型城市廣州地區進行綜合的外場觀測研究。本研究概念圖如圖1所示。定量一直是化學電離質譜儀器的難點,本研究利用電壓掃描的方法首次對所有的分子層面有機含氮分子(氣態和顆粒態)進行了定量計算,得到OON分子層面高時間分辨率(分鐘-小時)的變化特征。這些有機分子總濃度與基于獨立儀器-高分辨率飛行時間氣溶膠質譜儀估算得到的有機硝酸酯濃度變化(分鐘)相一致(如圖2所示),證明了該定量方法的可靠性。
        本研究通過明確OON物種高時間分辨率變化特征,進一步將左旋葡聚糖作為生物質燃燒排放的示蹤物來計算生物質燃燒和二次生成(主要包含生物源和人為源非生物質燃燒二次生成)對氣態和顆粒態OON的貢獻;如圖3所示,最終發現測量得到的氣態OON分子三分之二由二次生成貢獻,其余由生物質燃燒貢獻,證明了二次生成對氣態OON的重要性。然而顆粒相OON中,約一半的質量來自生物質燃燒,其余由二次生成貢獻。該結果強調了生物質燃燒對城市地區顆粒相OON的重要貢獻,隨著全球氣候變暖,野火燃燒頻發,生物質燃燒其對城市和森林地區含氮有機物的影響會更加深遠,可能是以后重要的一個研究方向。
        本研究繼續將質子轉移反應飛行時間質譜儀等在線儀器測量到的揮發性有機物結合煙霧箱OON的產率等參數計算了氣相OON的二次生成在不同氧化通道的下的貢獻。如圖4所示,研究發現氣相OON二次生成主要由大氣羥基自由基(OH-)和硝基自由基(NO 3-)氧化生成所貢獻,其余為臭氧氧化生成。值得注意的是,通過直接測量NO 3自由基的高時間分辨率濃度時間序列,本研究發現與以往認為的NO 3自由基主要在夜晚存在的傳統認知不同,NO 3濃度及其對OON的貢獻在白天下午濃度有一個高峰,表明NO 3自由基氧化通道對OON的貢獻可能比之前的報道所認為的更加重要?;跉鈶BOON的物種貢獻計算結果發現,單萜烯是廣州城市地區氣態OON的主要前體物(約一半),其余由異戊二烯、芳香烴和烯/烷烴貢獻。但單萜烯被發現可能主要來自揮發性化學品等人為源,最終計算發現城市地區氣態二次OON主要來自于人為源。本研究還發現,對于顆粒相OON,除氣/固分配外,非均相反應亦可能是其一個重要的生成途徑。最后,本研究系統研究了氣態和顆粒相OON的分子組成,發現測量得到的OON中有大量高氧化的OON分子(O數>6)及部分多聚物,而復雜的多代氧化和自氧化反應可能是高氧化性OON生成的重要反應機制,表明了在城市環境地區氣態OON和顆粒態OON來源和化學反應的復雜性。
        圖2 本次外場觀測檢測到的OON質量濃度時間序列。(a)基于FIGAERO-CIMS和AMS測量的顆粒相OON和總有機物(OA)質量濃度的比對。(b)總硝酸鹽濃度低于5 μg m -3期間的FIGAERO-CIMS和AMS測量得到的顆粒相OON的散點圖,顏色表示總硝酸鹽質量濃度?;贔IGAERO-CIMS檢測得到的(c、d)顆粒相和(e,f)氣相OON的不同分類的時間序列和日變化曲線,餅圖表示各個分類的占比。OA質量濃度、環境溫度和NO 2光解速率的日變化也展示在日變化圖中。
        圖3 (a)氣相和(c)顆粒相OON與左旋葡聚糖的散點圖,圓點顏色表示時間,藍色圓圈表示受到生物質燃燒排放強烈影響的事件的數據點,黑色線斜率表示氣相和顆粒相OON與左旋葡聚糖的在生物質燃燒排放期間的平均比值,紅色虛線表示白天的回歸線。來自二次生成(Sec.)和生物質燃燒(BB.)的(b)氣相和(d)顆粒相OON的日變化曲線,陰影部分是標準偏差,黃色曲線表示按時間序列分解的日變化,黑色虛線表示O x([O x]=[O 3]+[NO 2]),餅圖代表二次生成和生物質燃燒的貢獻。
        圖 4 (a)分類別的氣態二次OON的生成速率日變化;(b)以及不同物種對總氣態OON生成速率的貢獻。 
        本研究成果近期發表在國際知名期刊Atmospheric Chemistry and Physics上,相關定量研究結果為理解城市地區活性有機氮物種提供了寶貴的數據和新的認知。論文共同第一作者為中國科學院廣州地球化學研究所博士研究生蔡義宇和北京大學與暨南大學聯合培養博士研究生葉晨朔,中國科學院廣州地球化學研究所胡偉偉研究員和暨南大學袁斌教授為共同通訊作者。除通訊作者所在單位參與人員,共同合作者主要來自齊魯工業大學環境科學與工程學院和北京大學深圳研究生院環境與能源學院。本研究受到國家重點研發計劃項目(2022YFC3701000、2021YFA1601800)、國家自然科學基金委基金(42275103、42230701)和廣東省珠江人才項目(2019QN01L948)等項目的聯合資助。
        論文信息:Cai, Y.★(蔡義宇), Ye, C.★(葉晨朔), Chen, W.(陳衛), Hu, W.*(胡偉偉), Song, W.(宋偉), Peng, Y.(彭鈺雯), Huang, S.(黃山), Qi, J.(齊吉朋), Wang, S.(王思行), Wang, C.(王超敏), Wu, C.(武彩虹), Wang, Z.(王澤龍), Wang, B.(王寶琳), Huang, X.(黃曉峰), He, L.(何凌燕), Gligorovski, S., Yuan, B.*(袁斌), Shao, M.(邵敏), and Wang, X.(王新明): The important contribution of secondary formation and biomass burning to oxidized organic nitrogen (OON) in a polluted urban area: insights from in situ measurements of a chemical ionization mass spectrometer (CIMS), Atmos. Chem. Phys., 23, 8855-8877, 10.5194/acp-23-8855-2023, 2023.
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      2023-11-15
    • 碳酸鹽巖伴生硫酸根作為古海水代用指標研究取得新進展

        近日,中國科學院南海海洋研究所邊緣海與大洋地質重點實驗室研究員顏文領導的“趙煥庭南海島礁科學鉆探研究攻關突擊隊”在碳酸鹽巖伴生硫酸根作為古海水代用指標研究上取得新進展,相關成果發表在Chemical Geology《化學地質》上,副研究員邸鵬飛為論文第一作者,邸鵬飛和顏文為論文通訊作者,德國漢堡大學Peckmann教授、上海海洋大學陳多福教授等為論文合作者。
        海洋作為地球上最大的生態系統之一,對全球氣候和生態平衡有重要影響。因此,通過研究海洋的歷史變化,可以更好地了解地球環境的演變。而了解古海水的組成是研究海洋歷史變化的關鍵。但由于古海水的化學組成難以直接測量,需要借助一些代用指標來進行研究。其中,碳酸鹽伴生硫酸鹽(CAS)是一種重要的古海水組成代用指標,它可以記錄全球硫循環、地球表面氧化還原演化和生物活動的信息。然而,早期成巖作用可能會影響CAS的穩定性,從而改變CAS的同位素構成,影響研究結果的準確性。因此,本研究旨在探究早期成巖作用對于珊瑚礁碳酸鹽中CAS同位素信號的影響,并確定珊瑚礁碳酸鹽能否準確記錄海水同位素組成的變化。  
        通過對礁碳酸鹽巖中CAS含量及其同位素比值的測定,研究人員發現礁碳酸鹽受大氣和海洋成巖作用及白云石化作用的影響。在大氣和海洋成巖作用過程中,CAS含量迅速下降,當長期暴露于地面,其含量降到最低水平。另外,相較于同期重晶石的20.9 ~ 22.7‰的δ34SCAS值,礁碳酸鹽的含量相對較低,但其δ34SCAS值保持在21.5 ~ 24.1‰的狹窄范圍內波動。這一現象表明原始的δ34SCAS值得以完好保存下來,基本不受重結晶過程的影響。研究還發現,與硫同位素相比,氧同位素更容易受到成巖作用的影響。  
         
        圖1 NK-1井礁碳酸鹽巖礦物組成(A)、Mg/Ca比值(B)、Fe和Mn含量(C)、δ18O和δ13C同位素(D)、Mn/Sr和Fe/Sr比值(E)、87Sr/86Sr比值(F)、Sr數值同位素年齡(G)、WSS和CAS含量(H)、δ34SCAS比值(I)和δ18OCAS比值(J) 
         
        圖2 CAS δ34SSO4和δ18OSO4結果使用最佳年齡模型繪制年齡圖。重晶石δ34SSO4和δ18OSO4在同一時間間隔(黑線)進行比較(Paytan et al., 1998; Kurtz et al., 2003; Turchyn and Schrag, 2006)  
        本研究為古海水硫和氧同位素記錄提供了新的思路,有助于更準確地了解古海洋的歷史變化。  
        該研究工作得到國家重點研發計劃項目、海南省重點研發專項、中國科學院戰略性先導科技專項項目的聯合資助。同時,感謝參與“南科1井”野外科學鉆探的全體工程技術和科研工作人員。   
        相關論文信息:Di Pengfei*, Li Niu*, Gong Shanggui, Peckmann J?rn, Wang Shuhong, Chen Duofu, Yan Wen*, 2023. Carbonate-associated sulfate as an archive of sulfur and oxygen stable isotope composition of seawater sulfate: Evidence from reef carbonate rocks of the southern South China Sea. Chemical Geology 638, 121699.  
        論文鏈接: https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0009254123003996?via%3Dihub  
        
      2023-11-15
    • 廣州地化所:富石英和富黏土頁巖宏觀蠕變行為的微觀預測

        頁巖的蠕變行為控制著沉積巖斷層泥的穩定性、上地殼的地震變形,以及非常規頁巖氣開采過程中的壓裂改造效果和鉆井井壁穩定性,是表征巖石變形的重要參數。常規壓縮蠕變試驗可以揭示復雜地質條件下頁巖的宏觀蠕變特性,但是由于頁巖的物理化學性質的不穩定性,宏觀壓縮實驗很難為優化壓裂設計獲取精準、連續剖面解釋的蠕變參數。另一方面,由于頁巖具有多尺度多組分的結構特征,準確獲取并預測頁巖的宏觀蠕變行為一直是亟需解決的科學問題。
        針對上述問題,中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室博士生王建豐在熊永強研究員和彭平安研究員的指導下,與挪威奧斯陸大學Luca Menegon教授和Fran?ois Renard教授合作,選取四川盆地五峰組-龍馬溪組富含黏土和石英的頁巖樣品,在巖屑樣品的礦物或有機質顆粒上(微觀)和巖心(宏觀)樣品兩個尺度上分別進行了納米壓痕和單軸蠕變等一系列的蠕變測試(圖 1)。通過原位納米壓痕測試及Burgers模型等擬合獲取了頁巖基質各單相組分(石英、長石、方解石、白云石,黏土基質和有機質)的蠕變參數,包括蠕變位移(Δ h),壓痕蠕變率(C IT),蠕變應變速率敏感指數(m)(圖2),接觸蠕變模量(C),和粘彈性參數(E 1、E 2、η 1和η 2)等。根據獲得的頁巖各個單相組分的蠕變數據,對從頁巖基質組分到頁巖全巖進行了蠕變參數(E 1, E 2, C)的升級預測。根據Mori-Tanaka模型結果,預測的E 2和C值與富黏土頁巖和富石英頁巖的單軸蠕變試驗結果比較一致(圖3)。但是,預測的彈性參數E 1幾乎是單軸蠕變試驗結果的2倍。這種差異主要是升級預測過程中并未考慮頁巖顆粒之間接觸處的相對較低的彈性剛度造成的。因此,后續的研究將繼續考慮頁巖微觀結構的復雜性,使得微觀納米壓痕蠕變測試能更加有效準確地預測頁巖的宏觀蠕變行為。
        圖1 頁巖蠕變參數升級示意圖
        圖2 有機質的(a)位移-時間關系,(b)蠕變應變率-時間關系,(c)應力-時間關系,(d)應力對數和蠕變應變率對數變化曲線
        圖3宏觀蠕變參數和升級蠕變參數之間的對比。(a)E 1或E值,(b) E 2值,(c)C值
        上述實驗研究為根據頁巖微觀蠕變特征預測宏觀蠕變行為提供了新的方向,對精細刻畫和預測頁巖的宏觀蠕變行為及壓裂方案規劃設計具有重要的指導意義。研究成果近期發表在國際巖石力學頂級權威學術期刊《International Journal of Rock Mechanics and Mining Sciences》。研究得到了中國科學院戰略性先導科技專項A類(XDA14010102),國家自然科學基金項目(42272182、41802165和42002158),廣州市基礎和應用基礎研究項目(批準號SL2023A04J00217)和有機地球化學國家重點實驗室自主課題(SKLOG202012)的共同資助。
        論文信息:Jianfeng Wang(王建豐); Yuke Liu*(柳宇柯); Chao Yang(楊超); Yangcheng Zheng(鄭仰成); Wenmin Jiang(蔣文敏); Luca Menegon;Fran?ois Renard; Ping’an Peng(彭平安), and Yongqiang Xiong(熊永強)*, 2023. Upscaling the creep behavior of clay-rich and quartz-rich shales from nanoindentation measurements: Application to the Wufeng-Longmaxi shale, China. International Journal of Rock Mechanics and Mining Sciences, 171:105580.
        
      2023-11-14
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